烧结过程的相场模拟(3)

3.1.1 晶粒形状的影响 图2 和3 分别为2 个等尺寸的圆形颗粒和2个等尺寸的六边形颗粒在烧结过程中形貌演变的相场模拟。其中圆形颗粒的直径为60个格点，六边形晶粒的最长对角线为60个格点，该选择可以确保2 个“颗粒”的中心点之间的距离保持一致。可以看出，圆形晶粒与六边形晶粒烧结过程中先后发生了晶粒的黏合、烧结颈的形成和增长，这一现象与先前数值模拟[17,21,29]的结果吻合较好，与文献[35]给出的实验结果一致。此外，六边形晶粒的锋利边界在烧结过程中逐渐变得圆滑(图3b～d)，而2种不同初始形状晶粒演化后期得到的微观组织趋于一致。

图2 2个等尺寸圆形晶粒演化的相场模拟Fig.2 Phase‐field modeling of the microstructure evo‐lution of two equal circle grains(a)2×104step (b)10×104step(c)180×104step (d)250×104step

图3 2个等尺寸的六边形晶粒演化的相场模拟Fig.3 Phase‐field modeling of the microstructure evo‐lution of two equal hexagons(a)2×104step (b)10×104step(c)180×104step (d)250×104step

研究[3]表明，烧结过程中烧结颈的增长曲线满足的规律为：

式中，l和D分别表示烧结颈的长度和晶粒的直径；α和β为常数；n为生长指数。在等大晶粒的模拟中D几乎不变，可以看成常数，因此上式可化简为：

式中，K为常数。等式两边同时取对数得：

图4是基于本工作的模拟数据做出的烧结颈的对数增长曲线，图中增长曲线斜率为n。由图可见，烧结颈的增长曲线并不是一条斜率不变的直线，这表明烧结颈的增长规律并非简单的幂函数。进一步分析发现，烧结颈的增长可以划分为3个时期：烧结“早期”，烧结颈生长指数很大，烧结颈迅速形成，圆晶粒烧结生长指数相对较大；烧结“中期”，圆形晶粒烧结颈生长指数显著下降，六边形晶粒烧结颈生长指数反而上升，这一特殊现象与烧结中期六边形晶粒形状的演变有关(图3)，在这一时期内，六边形晶粒的锋利边界迅速消失，微观组织迅速逼近“圆形晶粒”；烧结“后期”，2种组织烧结颈的尺寸几乎一致，烧结颈的生长指数达到稳定，因此，在烧结后期，烧结颈l与t应满足式(28)所示的烧结规律，对lgl和lgt进行线性拟合，得到的结果如图5所示。可得出，拟合直线的斜率，即n=0.2。

3.1.2 晶粒尺寸的影响 图6 给出了2 个不同尺寸颗粒烧结过程的相场模拟。可以看出，2 个不同尺寸晶粒的烧结过程与2 个等大晶粒的烧结过程有显著的不同：2个晶粒首先靠近形成烧结颈，随后烧结颈向尺寸较小的晶粒一侧迁移，导致大晶粒的面积不断增大；小晶粒的面积不断减小，直到最终消失。

图4 不同形状晶粒的烧结颈的对数增长曲线Fig.4 Logarithmic neck growth curves of two different shapes(l—neck length,t—time step)

图5 烧结颈增长的拟合曲线Fig.5 Fitting curve of late neck growth

2 个不同尺寸的颗粒的烧结过程中，烧结颈和较大晶粒面积的演化曲线如图7 所示。可以发现，不同尺寸的2个晶粒烧结过程也经历了3个阶段：第一阶段，烧结颈快速形成，较大的晶粒增长缓慢，晶粒尺寸几乎不变；第二阶段，烧结颈持续增长，较大晶粒尺寸呈线性规律增长；第三阶段，烧结颈快速消失，较大晶粒尺寸呈非线性规律加速增长。在烧结过程中涉及到2 种动力学机制：表面扩散机制和晶界迁移机制；这2 种机制的传质速率分别与相界和晶界的曲率相关[36]。在烧结初期，物质通过表面扩散机制在2个晶粒邻近处开始传输，形成烧结颈；烧结颈形成之后，大、小晶粒同时通过表面扩散机制向烧结颈传输物质，但由于2个晶粒的曲率不同，所以其传质速率不同，导致烧结颈向尺寸较小的晶粒一侧生长，形成了弯曲的晶界；随后，受到弯曲晶界曲率的驱动，晶界向小晶粒所在的凹侧迁移，小晶粒逐渐减小，大晶粒逐渐变大，最终导致大晶粒吞噬小晶粒(“大吞小”)的现象发生。因此，烧结过程中“大吞小”的现象通常发生在曲率不同的2个晶粒上，而对于等曲率的2个晶粒，由于表面扩散完全对称，所以晶界不会弯曲生长，也就不会发生由于晶界迁移而产生的“大吞小”的现象。

图6 2个不等大圆形晶粒演化的相场模拟Fig.6 Phase‐field modeling of the microstructure evo‐lution of two unequal circles(a)2×104step (b)10×104step(c)180×104step (d)250×104step

图7 较大晶粒面积与烧结颈的演化曲线Fig.7 Larger grain's area and neck growth curves as a function of time

3.1.3 扩散机制的影响 不同扩散机制下的双晶粒颗粒的烧结组织形貌演变过程的相场模拟如图8所示。其中，图8a1～a3为表面扩散机制下晶粒的演化图像，图8b1～b3为表面扩散、晶界扩散和晶格扩散3种扩散机制耦合下晶粒的演化图像。在对应相同的演化时间步长下，仅考虑表面扩散与考虑表面扩散和晶界扩散，晶格扩散耦合的演化图像相差甚微，这与文献[15]报道的结果相似，表明表面扩散是影响UO2烧结过程的主导因素。

文章来源：《烧结球团》 网址: http://www.sjqtzz.cn/qikandaodu/2021/0426/474.html